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npj 気候と大気科学第 5 巻、記事番号: 47 (2022) この記事を引用

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気候変動と大気質に対する有機エアロゾル（OA）の影響を評価するには、海洋上の有機エアロゾル（OA）の化学的特性と発生源に関する知識が必要です。ここでは、四重極エアロゾル化学種分化モニター (Q-ACSM) と単粒子エアロゾル質量分析装置 (SPAMS) を同期して使用し、PM1 中の酸化有機エアロゾル (OOA) の化学組成、混合状態、酸化度を調査しました。 2017 年 6 月 3 日から 27 日にかけて東シナ海 (ECS) で観測されました。両方のエアロゾル質量分析計は、エアロゾル粒子中の OOA のより高い酸化状態が、陸気団支配期間中に生成されるものよりも海洋大気質量支配期間 (MDP) 中に生成される可能性があることを実証しました。時代（自民党）。半揮発性酸化有機エアロゾル (SV-OOA) と低揮発性酸化有機エアロゾル (LV-OOA) を含む 2 つの OOA 因子は、Q-ACSM に基づいて区別されました。有機マーカーの明らかなシグナルを伴う検出された粒子全体の 57% が、SPAMS によって酸化有機炭素 (OOC) 粒子として識別され、さらに低級酸化有機炭素 (LOOC) 粒子と高酸化有機炭素 (MOOC) 粒子に分類されました。すべての OOC 含有粒子は 7 つの粒子サブグループにクラスター化されました。陸気団によって制御される期間には、EC サブグループと K サブグループがそれぞれ LOOC 粒子と MOOC 粒子を支配しており、顕著な OOC 形成が大陸源の影響を受けたことを示しています。酸素状態がより高い OOA が港付近で優勢であることが判明しました。これは、ESC 上の OOA の化学的特性が大陸、船舶、港湾の排出物によって深刻な影響を受けることを示唆しており、太陽放射の伝達と雲のプロセスへの影響を評価する際にはこれらを相乗的に考慮する必要がある。

酸化有機エアロゾル (OOA) は、周囲エアロゾルの重要な成分 1、2、3、4 を構成しており、反応生成物のガスから粒子への分配、前駆体である揮発性有機化合物 (VOC) の酸化、および凝縮相反応を通じて生成されます。雰囲気1、5。 OOA は飽和蒸気圧が大幅に低下するという特徴があるため、新しい粒子の形成と、新しく形成された粒子が曇った凝縮核 (CCN) サイズまで成長することに大きく寄与します6。 OOA は肺の奥深くまで侵入して呼吸器疾患や心血管疾患のリスクを高める可能性があるため、人間の健康にも悪影響を及ぼします 7,8。さらに、特定の化学成分は有毒、変異原性、発がん性があり、人間に重大な健康リスクをもたらす可能性がありますが、まだ完全には発見されていません9。

OOA の形成プロセスと特性は、前駆体の種類と量、前駆体とその酸化生成物の反応性、酸化生成物やその他の反応生成物の縮合傾向に影響されます10。さらに、酸化剤濃度 [例: 水酸基 (OH)、オゾン (O3)、硝酸塩 (NO3)] に加えて、温度 (T)、相対湿度 (RH)、NOx レベルなどの気象パラメータ、粒子の pH とエアロゾル液体水分含量 (ALWC) はすべて、OOA の形成に影響を与える可能性があります。エアロゾル質量分析 (AMS) およびエアロゾル化学種分化モニター (ACSM) 装置は、時間分解能が高いため、エアロゾルの化学組成、発生源、および二次プロセスを調査するためのエアロゾル化学組成測定に広く使用されています11、12、13、14、15。、16、17、18、19、20、21、22、23。一般に、OA の種類は質量スペクトル信号に基づいて正行列因子分解 (PMF) によって分解でき、OA は一次有機エアロゾル (POA) [例: 炭化水素様 OA (HOA)、調理用 OA (COA)] に分類できます。 )、およびバイオマス燃焼 OA (BBOA)] および OOA。酸化度に基づいてさらに分解できます [SV-OOA および LV-OOA]13。 OA への OOA の寄与は広い空間分布を示し、高い割合が背景や地方の現場で発生していますが、主に人為起源の POA の顕著な寄与により、都市部や郊外の現場でははるかに低い割合が観察されています。排出量。例えば、OA に対する OOA の寄与は、青海チベット高原では 75% に達し 24、北京では 41% に達しました 25。 OA における OOA 画分の空間分布と同様に、LV-OOA の寄与は一般に都市/郊外から背景/遠隔地に向かうにつれて増加傾向を示し、LV-OOA は OA 組成を支配し、富士山では 60.7% の寄与を示しました。ウージ26．これは、都市および郊外の場所から背景の場所に向かってLV-OOAの寄与とO:C値が徐々に増加することを報告した以前の研究と一致しています。

個々の粒子の混合状態を知ることは、粒子の物理化学的特性をより深く理解し、反応プロセスに関する情報を提供するために非常に重要です。エアロゾル飛行時間型質量分析法 (ATOFMS) や単粒子エアロゾル質量分析法 (SPAMS) を含む単粒子質量分析法 (SPMS) は、個々の粒子のリアルタイムの混合状態とサイズ情報を提供し 27、発生源、大気プロセス、大気エアロゾルの光学特性と雲特性28、29、30、31。単粒子エアロゾル質量分析では、高エネルギーレーザーを利用するため、水溶性イオンや有機物だけでなく、金属などの非耐火性物質も測定できます。現在、ATOFMS と SPAMS がソース配分に広く採用されています。たとえば、強い K シグナルを含む質量スペクトルを含む粒子は、バイオマス燃焼粒子として識別されました 32,33。 Healy ら 34 は、アイルランドの港で新たに排出された船舶排気粒子のサイズと組成を測定し、内部で混合された元素および有機炭素、ナトリウム、バナジウム、ニッケル、カルシウム、鉄、硫酸塩を含む独特の船舶排気ガスのクラスを特定しました。 ATOFMS と SPAMS は、古くなった粒子と新たに放出された粒子の両方を識別できます。多くの研究は、老化した粒子は通常、大気プロセスを通じてアンモニウム、硝酸塩、および硫酸塩の二次種と内部で混合されることを実証しています 35、36、37。

SPMS は、ほぼすべての種を特徴づけて、単一粒子の化学組成と混合状態を高い時間分解能で決定できますが、イオン化と検出効率のレベルが変動するため、定量的な情報を得るのは困難です。そのため、大気中のエアロゾル粒子に関するより完全な情報を提供できる、バルク分析結果と単一粒子分析結果を統合することが重要です。 Middlebrook ら 38 は、最初に AMS と ATOFMS 機器を共同で運用し、その後、これら 2 つの機器を併用する研究が増えてきました 39,40。 Drewnick ら 41 は、芝刈りから発生するエアロゾルを特徴付けるために AMS および ATOFMS 機器を導入し、2 つのエアロゾル発生源を特定しました。これにより、これら 2 つの機器を組み合わせることで、エアロゾル発生源を特定するためのより包括的な情報が得られることが実証されました。 Cubison ら 42 は、混合状態をより詳しく調査するために、エアロゾルのサイズ分解質量およびサイズ分解数濃度を測定しました。彼らは、大気中で現実的な過飽和値を得るために、臨界活性化直径付近の粒子の活性化特性を決定する上で、エアロゾルの混合状態が重要であることを検証した。 Salcedo et al.39 は、AMS 装置と ATOFMS 装置で観察された粒子鉛濃度を比較し、これら 2 つの装置がよく一致していることを示しました。 AMS およびレーザー脱離イオン化単粒子エアロゾル質量分析装置 (LISPA-MS) 装置は、東京の有機エアロゾルを特徴付けるために共同開発されました40。 LISPA-MS の RCOO シグナルと AMS 機器で得られた m/z 44 シグナルは有意な線形相関を示し、LISPA-MS の RCOO シグナルが OA の相対存在量の尺度となる可能性があることを示唆しています。 LISPA-MS で特定された有機物含有粒子の約 95% には硝酸塩が含まれており、これにより m/z 44 と AMS 装置で観察された硝酸塩との相関関係が説明され、OA と硝酸塩の混合状態のより深い調査が容易になりました。これらすべての研究は、二粒子質量分析計を組み合わせて採用することで、混合状態、酸化条件、形成メカニズム、OA の発生源をよりよく解明できる可能性があることを示唆しています。

地球の表面の 3 分の 2 以上を占める海洋環境は、地球の気候に大きな影響を与え、特に地球規模のエアロゾルに寄与しています 43,44,45。海洋大気は、生物起源の排出物だけでなく、工業プロセス、燃料、長距離輸送、港湾、船舶の排気ガスによるバイオマス燃焼などの人為的発生源の影響を受けます46、47、48、49。カーボベルデのサンビセンテ島からガボンまでの活動中に、海洋エアロゾル組成に対するバイオマス燃焼の顕著な影響が観察され、SOA 濃度の上昇が明らかになりました50。最近、海運に由来する大気汚染物質の排出に研究がますます焦点を当てており、環境中の PM2.5 への寄与は、中国では 51.9 ～ 62.6 μg/m3 であり 51,52、ヨーロッパでは 0.26 ～ 2.3 μg/m3 である 53,54,55,56。、57、58、59。硫化ジメチル（DMS）やその他の生物由来の揮発性有機化合物（VOC）など、海洋から放出される気相種の酸化生成物は、重要な海洋エアロゾル源を構成するOOAにさらに変換される可能性があります60。さらに、海洋環境における OOA の化学組成と特性は、空気の湿度、風速、風向などの気象要因の影響を受けます。しかし、単一粒子ベースの OOA の特性と OOA の酸化度に影響を与える要因は依然として不明です。

この研究では、2017 年 6 月 3 日から 27 日まで ECS の沖合エリアで巡航キャンペーンを実施し、Q-ACSM と SPAMS を使用した海洋周囲エアロゾルのリアルタイム測定を示しました。バルク OOA の質量濃度と組成は ACSM 機器で定量的に測定され、単一粒子の化学組成は SPAMS によってさらに調査されました。この研究の目的は、(1) ECS における OOA の単一粒子特性を調査すること、(2) 気団が支配するさまざまな期間における OOA の酸化度を分析すること、(3) OOA の酸化に影響を与える主な要因を明らかにすることです。 ECSの学位。バルクベースおよび粒子ごとに得られたデータを組み合わせて検討することにより、OOA の化学的特性についてより深い洞察が得られ、ECS における OOA の発生、発生源、および形成に対する人為的活動の影響が強調される可能性があります。

補足図 1 は、サンプリングサイトに到着する気団の 24 時間の後方軌跡を示しています。研究全体は、気団のタイプによって 4 つの段階に分けられました。ステージ 1 (S1) とステージ 3 (S3) は海洋気団優勢期間 (MDP) でしたが、ステージ 2 (S2) とステージ 4 (S4) は陸気団優勢期間 (LDP) でした。図1aは、有機物（Org）、硫酸塩（SO4）、硝酸塩（NO3）、アンモニウム（NH4）、塩化物（Cl）およびOA化学成分を含むNR-PM1種の質量濃度の時系列を示しています。図３は、気象パラメータとガス種の時系列を示す。 LDP 中の NR-PM1 総質量の濃度は、MDP 中の濃度よりも約 3 倍高かった。 SO4 は、MDP 時代の NO3 よりもはるかに大きな寄与をもたらしましたが、LDP 時代の NO3 と同様の濃度に達しましたが、これはおそらく港付近での高い SO2 排出と海洋排出の寄与によるものと考えられます 61,62,63。キャンペーン期間中、OA の寄与は 1.5 ～ 5.0 μg m-3 の範囲で 27 ～ 36% という狭い範囲内で変動しました。観測されたOA質量負荷は、バックグラウンドサイトでの他の観測結果と同様であったが、OAの割合は以前の研究で報告されたものよりも低く、観測サイトが人為的活動の影響を深く受けていたことを示唆している24,64。 LV-OOA は、それぞれ S1 および S3 中のすべての OA の 53 % と 51% を占め、MDP 中の OA に大きく寄与しましたが、LDP 中の OA には大きく寄与しませんでした。対照的に、SV-OOA の濃度は、MDP よりもLDP の方が高かった（54 ～ 59% 対 19 ～ 32%）。 LV-OOA/SV-OOA 比は、LDP (平均 0.74) から MDP (平均 2.16) まで大幅に上昇しました。これは、OOA の酸化度が MDP の方が高かったことを示唆しています。

a 4 つの段階における NR-PM1 および有機種の濃度の時系列。 b 4 つの段階における LOOC および MOOC 粒子内の粒子サブグループ (EC、K、Na、V、Mn、Fe、およびその他のサブグループ) の数の割合。 c ACSM 機器で取得した LV-OOA/SV-OOA 値と SPAMS で取得した MOOC/LOOC 値の時系列。

全体として、キャンペーン中に正と負の両方の質量スペクトルを持つ合計 546,874 個の粒子が収集され、これらの粒子の 57% (数による) が OOC 粒子として特定されました。これらの粒子のうち、OOC マーカーの強度がより高い OOC 粒子の 50% が MOOC 粒子として識別され、残りの粒子は LOOC 粒子として識別されました 65。補足図7に示すように、収集された粒子とOOC粒子の総数をACSM機器で得られた質量濃度と比較し、図7に示すようにMOOC/LOOC比をLV-OOA/SV-OOA比と比較しました。図1c。 SPAMS は定量的なデータを提供できないため、総粒子数と OOC 粒子数の時系列は、NR-PM1 および OOA の質量濃度の時系列と完全に一致する傾向を示していませんでしたが、MOOC/LOOC 比の時系列はほぼ同様でした。これは、SPAMS によるサイズ分解化学組成分析を ACSM 機器による定量的バルク濃度測定と組み合わせて OOA を研究できることを示しています。

個々の OOC 粒子の特性と発生源を特定するために、MOOC 粒子と LOOC 粒子の両方を EC、K、Na、V、Fe、Mn、およびその他のサブグループを含む 7 つのサブグループに分類しました。補足図 8 は、すべてのサブグループの時系列とサイズの分布を示しています。図2に示すように、ECサブグループはMDP中のLOOC粒子の中で最も豊富な粒子であり、それぞれS1およびS3中の全粒子の48%および56%を占めました。 EC 粒子は、自動車の排気ガスや燃料の燃焼など、炭素含有化合物の不完全燃焼に由来すると考えられます66。 MOOC 粒子内の V サブグループの大部分が MDP 中に観察されました。 V は船舶の排出量の注目すべきマーカーです 52,67。豊富な V 粒子は港や船舶から放出された新鮮なエアロゾルに関連しており、さらに経年反応を起こしており、港や船舶の排出物が OOA 組成に大きな影響を与えていることが示されています。 MDP と同様に、EC サブグループは、LDP 中に LOOC 粒子に最大の寄与をもたらしました。 S2 および S4 の全粒子の 40% と 36% を占める K サブグループは、LDP 中の MOOC 粒子の中で最も豊富な粒子であり、その存在量は MDP 中の粒子よりも大幅に高かった。 K は、注目すべきバイオマス燃焼マーカーとしてよく使用されます 36,68 が、K サブグループは陸上から海域への長距離輸送中に高度に酸化されました。ＬＤＰ中のＭＯＯＣ粒子中の豊富なＫサブグループは、ＥＣＳの沖合領域におけるＯＯＡ形成に対する陸源の重要な影響を示唆した。 S1 の間は主に海洋気団の影響を受けましたが、船が上海に沿って航行し、陸上の人為的活動の影響を受けたため、K サブグループは LOOC 粒子の高い割合を占めました。

ＬＤＰおよびＭＤＰ中の粒子数濃度（ＮＣ）およびＭＯＯＣ／ＬＯＯＣ比； bLDPおよびMDP中のすべてのサブグループにおけるLOOCおよびMOOC粒子内のOOCマーカーの相対粒子面積（RPA）。ひし形は平均値を示します。ボックス内の線は中央値を示します。ボックスとエラーバーは、10、25、50、75、および 90 パーセンタイルを示します。

補足図 5 は、クルーズに沿った OA の空間分布を示しています。異なる地点で観測されたOA濃度はかなりの空間的差異を示し、上海と寧波付近で値が高く、舟山島付近で値が低く、OOA濃度に対する土地源の影響が浮き彫りになった。 6 月 27 日（QD から SS まで）、陸地から比較的離れた場所でも陸源の影響により高い OA 濃度が観察された。これは、気団の種類が ECS の沖合地域における OOA 濃度を支配していることを示唆している。港付近でより高いLV-OOA/SV-OOA比が観察されたことに注目しました。これは、OOAの酸化度の上昇が港の影響を受けたことを示しています。同様の結果は以前の研究でも見られ、そこでは老朽化した船舶の排出物が港湾環境の一次排出物よりも優勢であることが観察された48。

「バルク測定と個別測定の概要」のセクションで説明したように、気団のタイプは OOC 組成に影響を与えます。さらに、気団が優勢な 2 つの期間の間の平均粒子数濃度を比較しました。総粒子数が大幅に増加したため、LDP 中にすべてのサブグループでより高い粒子数濃度が観察されたにもかかわらず、EC および K サブグループが最も明らかな増加を示し、V サブグループはわずかな増加を示しました。これは、輸送による陸源が生成されたことを示しています。 EC粒子とK粒子が豊富です。 OOAの酸化度に対するOOC組成の影響を調べるために、図2aに示すように、LDPおよびMDP中の各粒子サブグループのMOOC/LOOC比を調べました。より高い MOOC/LOOC 比が、LDP と MDP の両方で Mn および V サブグループで観察され、それぞれ Mn 粒子と V 粒子の酸化度が高いことを示しています。最近の研究では、Mn がヘイズ現象中の硫酸塩の形成を触媒することが判明しており 69、これが OOA の形成を促進する可能性もあります。有機前駆体の酸化に起因するシュウ酸生成の亢進が、Gong らによって V 粒子で観察されており 70、V の存在が OOA 生成に実質的な影響を与える可能性があることを示唆しています。 Mn サブグループは、LDP および MDP 中に小規模かつ同様の寄与をもたらしましたが、MDP 中に高い MOOC/LOOC 比を引き起こす主な要因ではありませんでした。 V は主に船舶の排出物によって大気中に導入され、V 粒子は輸送活動が忙しいため沖合地域で重要な役割を果たしています。 MDP 中の高い MOOC/LOOC 比は、これらの期間中の V 粒子の寄与の増加と関連していました。 EC および K サブグループは、LDP と MDP の両方で V 粒子よりも低い MOOC/LOOC 比を示し、特に EC サブグループはキャンペーン全体を通じて最も低い MOOC/LOOC 値を示しました。自民党時代に気団が土地汚染物質を運び、EC 粒子と K 粒子の割合が大幅に増加し、自民党時代の MOOC/LOOC 比が低下しました。

すべての粒子サブグループの酸化度をさらに調べるために、OOC マーカーの相対粒子面積 (RPA) を異なるサブグループ間で比較しました。 LOOC 粒子内の OOC マーカーの RPA は、使用された分類ルールにより、異なるサブグループ間に有意な差異がないことを示しました。 MOOC 粒子の中で、OOC マーカーの RPA は、両方の期間で Mn および V サブグループの方が高く、LDP では Fe、K、Na、EC サブグループ、MDP では K、Na、Fe、EC サブグループがそれに続きました。。 Mn および V サブグループの OOC マーカーの RPA が高いことは、これらの粒子内の有機材料がより深い酸化プロセスを受けやすいことを示唆しています。

MOOC/LOOC 比は、どのサブグループでも自民党時代よりも MDP 時代の方が高かったことに注目しました。図2に示すように、MDP中のVおよびECサブグループのMOOC/LOOC比は、LDP中のものより約2倍高かった。 V と EC のサブグループを除いて、他のすべてのサブグループは、民主党が自民党よりもわずかに増加する傾向を示しました。 OOA の酸化度をさらに調べるために、van Krevelen ダイアグラム (VK ダイアグラム) を適用して H:C および O:C 比を表しました 71。図3aおよびdのVK図に示されているように、LDP中のO：C比は0.4から0.9の間で変化し、MDP中のO：C比よりも低く、O：C比は0.5から1.1の範囲でした。以前の研究では、バックグラウンドサイトではより高いO:C比(0.5から1.4の範囲)、都市部ではより低いO:C比(0.3から0.6の範囲)が報告されており、有機エアロゾルがより顕著である可能性があることを示唆している。人為起源が少なく酸化されています。キャンペーン全体を通しての O:C 比は、都市部での観測よりも高かったが、背景サイトでの観測よりはわずかに低かった。自民党時代の O:C 比の低下は、これらの期間における人為起源の影響の増加と一致していました。 OOA の形成メカニズムは、VK 図の傾きに従って推定できます 71,75。両方の VK 図の傾きが -0.2 に近かったため、このキャンペーン中にアルコールと過酸化物の生成が OOA の主要なプロセスとして浮上しました。

自民党および民主党のときのOOAのVan Krevelen図。 bLDPおよびeMDP中の3種類のOA（HOA、SV-OOA、およびLV-OOA）の日内パターン。それぞれcLDPおよびfMDP中のOOA濃度およびLV-OOA/SV-OOA比のAWLCおよびO3依存性。

図3bとeは、それぞれLDPとMDPの間のOA種の質量濃度の平均日周期を示しています。 OA は、これら 2 つの期間中に異なる日周パターンを示しました。 LCD の間、SV-OOA は 10:00 と 11:00 の間に明確なピークを持つ顕著な日周周期を示しましたが、LV-OOA は平坦な日周周期を示しました。比較すると、SV-OOA は安定した分布を示し、LV-OOA は MDP 中に 8:00 から 14:00 まで徐々に増加し、その後 19:00 まで減少しました。光化学プロセスと水相プロセスは、OOA 形成に複合的な影響を及ぼしました 76。ＬＤＰおよびＭＤＰ中のＯＯＡ濃度および組成に対するそれらの影響を、それぞれ図３ｃおよび図３ｆに示す。最高の OOA 質量濃度値は右上隅で発生し、光化学プロセスと水相プロセスの両方が OOA の形成に重要な役割を果たしたことを示しています。ただし、LV-OOA/SV-OOA 比は、ALWC および O3 との関係が無視できるほどであることを明らかにし、OOA の酸化度に影響を与える要因がさらにあることを示しました。 MDP 中に、OOA 濃度と LV-OOA/SV-OOA 比は同様の分布を示し、高い O3 濃度で高い値を達成しました。これは、光化学プロセスが LV-OOA の形成を支配していることを示しており、これは正午の LV-OOA 濃度のピーク値と一致しています。これらの2つの期間中のすべてのサブグループに対する光化学プロセスと水相プロセスの寄与を評価するために、補足図9に示すように、LDPおよびMDP中のO3およびALWC濃度によるMOOC / LOOC値の変化が調査されました。、V および Mn サブグループは、両方の期間で O3 濃度の増加に伴う増加傾向を示し、V および Mn サブグループの OOA 形成において光化学プロセスがより重要な役割を果たしていることが示唆されました。 MDP 時代には、EC および K サブグループの MOOC/LOOC 比は、O3 濃度の増加とともに劇的に増加しましたが、自民党時代には減少傾向を示しましたが、これはおそらく遊説巡航などの他の影響要因によるものと考えられます。

MDP 中に OOA の酸化度が高くなる理由をさらに調査するために、粒子サブグループの成分の寄与と、これら 2 つの期間中のすべてのサブグループの酸化度を評価しました。 K、EC、および V サブグループがキャンペーン全体を通じて主要な割合を占めていたため、LV-OOA/SV-OOA 比とこれら 3 つの割合との関係を視覚化するために 3 つのプロット (図 4a および c) を生成しました。サブグループ。

LDP および MDP 中の EC、K、および V 粒子の 3 値プロット。 EC、K、および V 粒子は、これら 3 つの成分が合計 100% を構成するように正規化されています。 bLDPおよびdMDP中のEC、K、およびV粒子内のLOOCおよびMOOC粒子の割合。

LDP 中のほとんどの粒子はプロットの左側に位置し、K サブグループと EC サブグループが継続的にLDP 中に支配的な部分を構成していることを示しています。 MDP 中の粒子は三元プロット全体に散在しており、LV-OOA/SV-OOA 比は右隅付近で増加傾向を示しており、MDP 中の V 粒子の大部分が重要な役割を果たしていることが証明されています。 OOA の酸化度の向上。図4bおよびdはさらに、LV-OOA/SV-OOA比に対する3つのサブグループの酸化度の影響を示しています。ＬＤＰ中、ＫおよびＥＣサブグループにおけるＭＯＯＣ粒子の割合の増加は、より高いＬＶ－ＯＯＡ／ＳＶ－ＯＯＡ比を伴った。民主党政権時代にも同様の傾向が見られた。 LV-OOA/SV-OOA 比が高いほど、時間の経過とともに LV-OOA/SV-OOA 比が高くなることがわかりました。さらに、MDP 中にのみ特定の点が三元プロットの上部に散在していることに注目しました。これは、MDP 中に MOOC 粒子の寄与が高いことを示しています。 3 成分プロットの上部に散在する点は、より高い LV-OOA/SV-OOA 比を示しており、これは、MOOC 粒子のより高い割合が、MDP 中のより高い酸化度の重要な要因であることを示唆しています。

図 5a は、ACSM 機器で検出された SV-OOA および LV-OOA の分散率、および SPAMS で検出された LOOC および MOOC 粒子の分散率を示しています。 SV-OOA 粒子と LOOC 粒子の間、および LV-OOA と MOOC 粒子の間の分散率には、ほぼ同様の傾向が観察されました。合計すると、自民党時代の SV-OOA と LV-OOA の変動率は、MDP 時代の変動率よりも大幅に高かった。これは、海洋大気環境に対する陸源の重要な寄与をさらに裏付ける可能性がある。さまざまな段階での OOA の進化パターンを示すために、さらに 3 つのケースが選択されました。

a ACSM 機器による OOA 質量濃度と SPAMS による OOC 粒子数濃度 (NC) の変動率。 b 3 つの典型的なケースにおける OOA 質量濃度と OOC 粒子数。 c 3 つの典型的なケースにおける各サブグループの変動率。

図 5b と c は、2 つの OOA の分散プロセスと、3 つのケースにおける 7 つのサブグループの分散比を示しています。結果は、異なるプロセスが異なるコンポーネントに起因する可能性があることを明らかにしています。ケース 1 では 0.44 μg m-3 h-1 および 0.22 μg m-3 h-1 の減少率で SV-OOA および LV-OOA の急激な減少が観察され、これはきれいな海洋大気団の希釈効果に起因すると考えられます。土地汚染源の影響も少なくなります。 EC サブグループ (分散比 94) が SV-OOA の減少に最も大きく寄与し、次に K サブグループが続きました。我々は、V サブグループが負の分散比値を達成したことに注目しました。これは、港付近での船舶排出量の増加と一致していました。 SV-OOA と同様に、LV-OOA の K サブグループと EC サブグループは、それぞれ 112 と 58 の分散比で劇的な減少を経験しました。自民党期間中の海洋大気に対する陸源の影響をさらに説明するために、ケース 3 で SV-OOA と LV-OOA の増加過程を調査しました。SV-OOA と LV-OOA の平均増加率は 0.58 と 0.33 でした。それぞれμg m−3 h−1。ケース 1 と一致して、SV-OOA はLDP 中により明らかな変化を示し、EC サブグループと K サブグループがそれぞれ SV-OOA と LV-OOA の変動を引き起こす最も重要な種でした。

ケース 2 では、MDP 中の成長プロセスに明らかな違いが観察されました。一般に、ケース 2 では、海洋大気に対する船舶の排出物の重大な影響が観察されました。SV-OOA 粒子と LV-OOA 粒子の平均増加率は 0.24 でした。それぞれ0.20と0.20です。 LV-OOA の増加率がわずかに低いのは、LV-OOA の大部分を占める V サブグループの粒子サイズが小さいためと考えられます。船舶排出量の指標である V サブグループは、LV-OOA で分散率 272 を達成しました。これは他のサブグループよりも 2 倍高く、港付近での船舶排出量の重要な寄与が明らかになりました。

有機物の質量濃度はキャンペーン中に劇的に変化し、平均濃度は 1.46 ～ 5.04 μg m-3 の範囲でした。有機物は平均して全粒子の 27 ～ 36% を占め、すべての段階で NR-PM1 の大部分を占めていました。 2 つの期間の間で異なる LV-OOA/SV-OOA 比が観察され、LDP では比が低く、MDP では比が高かった。これは、土地源の影響が少ない段階で OOA の酸化度が高いことを示唆している。さらに、これら 2 つの期間では、OOC 粒子の粒子組成に大きな差異が観察されました。 EC サブグループと K サブグループは、LDP 期にそれぞれ LOOC 粒子と MOOC 粒子に大きな寄与を示し、大陸起源がこれらの期間の海洋エアロゾル環境に大きな影響を与えたことを示しました。 K サブグループの寄与が減少するにつれて、MDP 中に MOOC 粒子において V サブグループがますます重要な役割を果たしており、港湾および船舶の排出物も ECS の沖合大気環境に大きな影響を与えていることが示唆されています。

ＬＤＰとＭＤＰの間の異なる化学組成は、これら２つの期間の間の有機酸化度の差異における重要な要因として実証された。 V サブグループの割合が増加すると、MDP 中の酸化度が高くなります。さらに、LDP よりも MDP 中のすべてのサブグループで高い MOOC/LOOC 比が観察され、これにより MDP 中の酸化度がさらに高くなりました。すべてのサブグループにおける OOA 形成および MOOC/LOOC 比に対する ALWC および O3 の影響の分析により、光化学酸化が MDP 中の酸化度上昇の支配的な要因であることが示唆されました。これらの結果は、汚染源と酸化プロセスの両方が有機エアロゾルの特性と ECS の沖合地域の酸化度にとって重要であり、ECS での OOA の発生、発生源、形成には人為的活動を考慮する必要があることを示唆しています。

現場測定は、2017 年 6 月 3 日から 27 日まで ECS の沖合エリアで実施されました。クルーズ作戦は主に舟山群島を周回した。巡航軌跡は補足図 2 に示されており、サンプリング場所の詳細は他の場所で見つけることができます 77。すべての観測機器はサンパンの中央にある移動式プラットフォーム内に設置されました。クルーズキャンペーン中、微量成分と気象パラメータが継続的に測定されました。

すべての観測機器はサンパンの中央にある移動式プラットフォーム内に設置されました。微量成分と気象パラメータはクルーズキャンペーン中に継続的に測定されました19。基本的に、この機器は、粒子ビーム (真空空気力学的直径が 1 μm 未満) を集束させ、それを 3 つの真空チャンバーに導く空気力学レンズで構成されています。最後の真空チャンバーは粒子が表面に衝突すると気化する検出チャンバーです。 600℃まで加熱。生成された陽イオンは最終的に市販の四重極質量分析計で分析されました。

この研究で使用された SPAMS 装置 (Guangzhou Hexin Analytical Company) は ATOFMS 法に従って設計されており、以前の出版物で詳細に紹介されています 78。簡単に説明すると、周囲の粒子を 80 μm の臨界オリフィスを通して 75 mL min-1 の流量で真空制御された空気力学レンズにサンプリングしました。個々の粒子のサイズは 2 つのレーザービーム (532 nm) によって測定され、その後パルスレーザー (266 nm) によって脱着またはイオン化されました。イオン化後、正イオンと負イオンを Z 字型バイポーラ飛行時間型質量分析計で検出しました。

最終的な質量濃度と質量スペクトルは、参考文献に記載されている広く適用されている手順である ACSM 標準データソフトウェアで処理されました。 19. キャンペーン全体を通じて、0.5 の粒子収集効率 (CE) が達成されました。 NR-PM1 種の質量濃度と化学組成は、デフォルトの相対イオン化効率 (RIE) (Org、SO4、NO3、NH4、Cl についてそれぞれ 1.4、1.2、1.1、1.3) と RIE に基づいて取得されました。オンサイト校正に基づくアンモニウムの値は 5.72。有機物の供給源の割り当ては PMF 経由で実行され、結果は Igor Pro ベースの PMF 評価ツールで評価されました。 HOA、SV-OOA、LV-OOAの3つの因子が特定されました。

SPAMS によって検出された粒子のサイズ分布と化学組成は、MATLAB ソフトウェアツールキットに基づく YAADA ソフトウェアを使用して分析されました。キャンペーン中に、正イオンと負イオンの両方の質量スペクトルを持つ合計 546,874 個の粒子が収集されました。以前の SPMS 研究では、27[C2H3] +、37[C3H] +、および 43[C2H3O] + が、野外測定と実験室測定の両方で有機化合物のマーカーとして同定されました 30、79、80。したがって、この研究では、酸化有機炭素 (OOC) 粒子は、相対ピーク面積が 5% を超える有機マーカーによって識別されました。より高い有機信号 (10% 以上) を示す OOC 粒子は、酸化度の高い有機炭素 (MOOC) 粒子として識別され、残りの粒子は酸化度の低い有機炭素 (LOOC) 粒子として識別されました。この分類基準によれば、合計 309,914 個の OOC 粒子が特定され、そのうち 156,008 個と 153,906 個の粒子がそれぞれ LOOC 粒子と MOOC 粒子として特定されました。さらに、ART-2a 法によりすべての OOC 粒子を 7 つのサブグループに分類し、その発生源と形成過程を調査しました。 OOC 粒子の 7 つのサブグループには、(1) 元素炭素 (EC) サブグループ、(2) K サブグループ、(3) Na サブグループ、(4) V サブグループ、(5) Mn サブグループ、(6) Fe サブグループ、および ( 7) 他のサブグループ。

局所的または地域的な気象条件に関連する気団は、垂直方向および水平方向に沿ったエアロゾル粒子の大気輸送に関与している可能性があります。毎日 24 時間の気団後方軌道は、米国海洋大気庁 ( NOAA) 大気資源研究所 (ARL) に基づいて計算され、標高 500 m で 0:00、6:00、12:00、18:00 (現地時間) に計算されました (補足図 1)。

この研究では、有機化合物の変動プロセスを説明するために、2 つの OOA 質量濃度の変動率と 7 つの OOC サブグループの粒子数を計算しました。 OOA および OOC サブグループの変動率は式 1 で定義されました。 (1) と式 (1) (2) それぞれ:

7 つの OOC サブグループの変動比を計算して、OOA 変動に対する各サブグループの寄与を評価し、変動比は式 1 で決定されました。 (3):

この研究で使用された生データは復旦大学環境科学工学部にアーカイブされており、責任著者 ([email protected]) に連絡することでリクエストに応じて入手できます。

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この研究は、中国国家自然科学財団 (番号 91743202、91843301、92043301、および 21527814)、上海市科学技術委員会 (番号 21DZ1202300)、および上海国際科学技術パートナーシッププロジェクト (番号 21230780200) によって資金提供されました。）。

上海大気粒子汚染防止重要研究所（LAP3）、長江河口湿地生態系国立観測研究ステーション、復旦大学環境科学工学部、200438、中国上海

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Huiling Ouyang、Xu Tang、Renhe Zhang、Jianmin Chen

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ZL はデータを分析して原稿を書きました。 HC と JC は研究を設計し、原稿をレビューし、編集しました。 LL、GX、HO がデータ分析を支援しました。 XT、RJ、BL、RZ が原稿を編集しました。著者全員が議論と改訂に貢献しました。

Hui Chen または Jianmin Chen への通信。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

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転載と許可

Liu, Z.、Chen, H.、Li, L. 他東シナ海の酸化有機エアロゾルのリアルタイム単一粒子特性評価。 npj Clim Atmos Sci 5、47 (2022)。 https://doi.org/10.1038/s41612-022-00267-1

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受信日: 2022 年 1 月 24 日

受理日: 2022 年 5 月 13 日

公開日: 2022 年 6 月 9 日

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大気科学の進歩 (2023)