GaN単一欠陥における光学フォノンによる位相ずれ

Scientific Reports volume 13、記事番号: 8678 (2023) この記事を引用

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技術的に成熟したワイドバンドギャップ半導体における単一光子欠陥エミッター（SPE）、特に磁気的および光学的にアドレス指定可能なスピン状態を持つものは、量子アプリケーション向けの統合プラットフォームを実現するのに魅力的です。固体 SPE のディフェーズによって引き起こされるゼロフォノン線 (ZPL) の広がりにより、放出された光子の識別不能性が制限されます。また、ディフェーズは、量子情報処理、センシング、および計測における欠陥状態の使用を制限します。 SiC やダイヤモンドなどのほとんどの欠陥エミッターでは、低エネルギー音響フォノンとの相互作用がディフェーズ率の温度依存性を決定し、その結果として生じる温度による ZPL の広がりはべき乗則に従います。 GaN は、室温でも強力な ZPL を備え、600 ～ 700 nm の波長範囲で明るく安定した単一光子エミッターをホストします。この研究では、関連する位相ずれメカニズムを理解することを目的として、固浸レンズと統合された GaN SPE の ZPL スペクトルの温度依存性を研究します。〜 50 K 未満の温度では、ZPL 線形はガウスであることがわかり、ZPL 線幅は温度に依存せず、スペクトル拡散によって支配されます。〜 50 K を超えると、線幅は温度とともに単調に増加し、線形状はローレンツ型に変化します。非常に注目すべきことに、線幅の温度依存性はべき乗則に従いません。我々は、弾性ラマンプロセスにおける光学フォノンの吸収/放出によって引き起こされる位相ずれが線形と線幅の温度依存性を決定するモデルを提案します。私たちのモデルは、この研究で調査した 10 ～ 270 K の温度範囲全体における ZPL の線幅と線形状の温度依存性を説明します。モデルをデータにフィッティングすることによって抽出された〜 19 meV の光学フォノンエネルギーは、GaN の最低光学フォノンバンド (\(E_{2}(low)\)) の〜 18 meV ゾーン中心エネルギーと著しくよく一致します。私たちの研究は、GaN SPE の線幅拡大の原因となるメカニズムを解明します。低エネルギー光学フォノンバンド (\(E_{2}(low)\)) は、hBN や AlN を含むウルツ鉱型結晶構造を持つほとんどの III-V 族窒化物の特徴であるため、私たちが提案したメカニズムが重要な役割を果たすことが期待されます。これらの材料の欠陥エミッターとしても役割を果たします。

単一光子エミッター (SPE) は、量子計算および通信アプリケーションにとって重要です1。オンデマンドの固体単一光子エミッターは、半導体量子ドット 2、3、二次元材料の欠陥 4、5、ダイヤモンド 6、7 や SiC8 などのワイドバンドギャップ材料の欠陥など、さまざまな材料系で実現されています。技術的に成熟し、高品質のエピタキシーを使用して合成でき、フォトニックデバイスや制御エレクトロニクスとの統合を可能にする、半導体材料から高輝度、スペクトル的に純粋な、高効率の SPE を特定することが非常に望まれています1。最近、AlN9 および GaN10、11 の欠陥ベースの SPE が報告されています。 GaN は、可視波長レーザーや発光ダイオード、半導体 RF およびパワーデバイスに関連する用途において技術的に重要な直接のワイドバンドギャップ材料です。したがって、GaN の SPE は興味深いものであり、技術的に関連性があります。 GaN SPE は明るく、光安定性があり、600 ～ 700 nm の波長範囲に広がる鋭いフォトルミネッセンス (PL) ピークを示すことが報告されています 10,11。これらの GaN SPE の性質は依然として解明されていません。 GaN の点欠陥、結晶内の積層欠陥や転位に局在する電子状態が候補として提案されています 12、13。

この研究では、GaN SPE の ZPL 発光スペクトルの温度依存性を研究し、観察された ZPL 線幅の広がりの原因となる光学フォノンとの相互作用を含む新しいディフェーズ機構を提案します。ディフェーズによって引き起こされる ZPL 線幅の広がりは、多くの量子システムで必要とされる区別できない光子の生成にとっての課題です。ゼロフォノン線 (ZPL) 発光スペクトルの温度依存性は、欠陥ベースの SPE の性質に関する豊富な情報を提供するだけでなく、位相ずれや発光線幅の拡大の原因となる物理プロセスへの手がかりも提供します。ほとんどの固体欠陥 SPE では、低エネルギー音響フォノンとの相互作用が、ディフェーズ率の温度依存性および発光線幅の広がりの原因となります。固体 SPE で観察される発光線幅の温度依存性を説明するために、音響フォノンによって引き起こされるディフェーズに関するさまざまな物理モデルが提案されています。たとえば、AlN、SiC、および hBN SPE で観察される \(T^{3}\) の温度依存性 9、14、15 は、多数の欠陥を含む結晶における音響フォノン誘起ディフェーズに起因すると考えられています。ダイヤモンドの \(\hbox {NV}^{-}\) 中心で観察される \(T^{5}\) 依存性は、励起状態における動的ヤーンテラー効果に起因することが示されています 17,18。多くの固体エミッターで観察される \(T^{7}\) 依存性は、音響フォノンへの二次結合に起因すると考えられています 19,20。光学フォノンのエネルギーが大きいため、光学フォノンとの相互作用は、室温よりはるかに低い温度で位相ずれを起こす重要なメカニズムとは一般に考えられていません。

私たちの実験結果は、 \(\sim\) 50 K 未満の温度では、ZPL がガウス線形を持ち、線幅が 0.7 ～ 1 meV 範囲 (0.2 ～ 0.3 nm 範囲) の値で飽和することを示しています。この低温の線幅はスペクトル拡散に起因すると考えられます。温度が上昇すると、ZPL の線形はガウス分布からローレンツ分布に変化します。興味深いことに、線幅の温度依存性は、他の多くのソリッドステート SPE (前述) で機能するべき乗則のいずれにも従いません。弾性ラマンプロセスにおける光学フォノンの吸収/放出によって位相ずれと線幅の広がりが起こるモデルを提案します。線幅データはモデルとよく一致しており、モデルをデータに当てはめることによって抽出された光学フォノンエネルギーは \(\sim\) 19 meV であることがわかり、この値は最も低い \(E_{2}(low )\) GaN のラマン活性光学フォノンバンドは非常に良好です。私たちの研究は、GaN 内の SPE の性質と、欠陥とフォノンの相互作用の結果として生じる位相ずれに関連する物理学の解明に役立ちます。低エネルギー光学フォノンバンド (\(E_{2}(low)\)) は、AlN や hBN を含むウルツ鉱型結晶構造を持つほとんどの III-V 族窒化物の特徴であるため、提案したディフェーズ機構は、これらの材料における欠陥エミッターとしても重要な役割を果たします。実際、hBN SPE に関する最近の研究では、ZPL 線幅のべき乗則の温度依存性が存在しないことがすでに指摘されています 21,22。

この研究では、HVPE 成長した GaN エピタキシャル層内の単一光子欠陥エミッターを調査します。 GaN 欠陥エミッタは、室温で 600 ～ 700 nm の波長範囲で強い ZPL を示します。いくつかのSPEの代表的な発光スペクトルを図1aに示します。エミッタ E1 ～ E5 の ZPL 中心波長は、それぞれ 602.9 nm、628.7 nm、650.1 nm、684.5 nm、および 710.5 nm です。これらの波長は、以前に報告された GaN SPE の波長とよく一致します10。

(a) 5 つの GaN SPE、E1 から E5 の代表的な PL スペクトルが室温でプロットされています。 (b) それぞれが SPE の周囲に作製された 5 つの固浸レンズ (SIL) の SEM 画像が示されています。各 SIL は半径 2.5 \(\upmu\)m の半球です。 (c) SIL の製造前後で測定された SPE の PL 強度がポンプパワーの関数としてプロットされています。 (d) SIL 内の単一エミッタの空間 PL マップが示されています。

GaN は、可視波長範囲で高屈折率の材料です。その結果、ほとんどの PL は全反射により基板の内部に捕捉されます。光子の収集効率を高めるために、図に示すように、半径 2.5 \(\upmu\)m の半球の形をした固浸レンズ (SIL)23,24 が、GaN の集束イオンビームミリングによって各エミッタの上部に製造されました。図1bの。ミリング中の表面電荷の蓄積によるイオンビームの偏向を避けるために、ミリング前に 30 nm の Al 層を GaN 表面にスパッタリングし、ミリング後に残った Al をウェットエッチングを使用して除去しました。 SPE からの PL 収集効率は、4 ～ 5 倍の範囲で向上することがわかりました (NA 0.9 の対物レンズを使用)。図 1c は、SIL の製造前後のエミッタの PL 強度 (kcps) をポンプパワーの関数として示しています。図 1d は、SIL の中心にある欠陥エミッタの PL マップを示しています。測定された PL 強度 \(I_{pl}\) は、次の標準関係式で当てはめることができます。

ここで、\(I_{sat}\) は飽和 PL 強度、\(P_{pump}\) はポンプパワー、\(P_{sat}\) は飽和ポンプパワーです。図 1c に示すデータの場合、\(P_{sat}\) は 650 \(\upmu\)W、\(I_{sat}\) は SIL なしで 171 kcps、SIL ありで 779 kcps です。 PL の収集効率は \(\sim\) 4.5 倍に向上します。この集光の強化により、より小さい NA (0.7) の対物レンズを使用した場合でも、極低温測定に十分な S/N 比が確保されました。

(a) エミッター E3 の 2 次相関関数 \(g^{(2)}(\tau )\) がプロットされています。 \(g^{(2)}(0)=0.17\)。 (b) エミッタ E4 の \(g^{(2)}(\tau )\) がプロットされます。 \(g^{(2)}(0)=0.19\)。実線は本文で与えられた式を使用して得られた適合を示します。

以下では、主に図1aの2つのエミッタE3とE4に焦点を当てます。中心発光波長はそれぞれ650.1 nm（\(\sim\) 1907.4 meV）と684.5 nm（\(\sim\) 1811.5 meV）です。。他のほとんどのエミッターは、それらと同様の特性を示すことが判明しました。図 2 は、室温で 50 \(\mu\)W のポンプ電力を使用して測定されたこれら 2 つのエミッターの 2 次相関関数 \(g^{(2)}(\tau )\) を示しています。 \(g^{(2)}(\tau )\) は、MultiHarp150 機器のタイムタグ付き時間分解 (TTTR) モードを使用して取得され、適切に正規化されました。両方のエミッターについて、 \(g^{(2)}(\tau )\) は次の式で当てはめることができます。

近似は図 2 の実線で示されています。抽出された \(\tau _{1}\) の値は、エミッター E3 の \(3.18\pm 0.24\) ns と \(2.2\pm 0.17\) ns です。 \(\tau _{2}\) の値は、エミッター E3 と E4 に対してそれぞれ \(74\pm 27\) ns と \(65\pm 33\) ns です。 \(g^{(2)}(0)\) はエミッター E3 と E4 でそれぞれ 0.17 と 0.19 に等しく、これらの欠陥が単一光子エミッターであることが確認されます。 \(\tau _{1}\) と \(\tau _{2}\) の測定値は、以前に報告された値とよく一致しています10。

エミッタ E3 (a) および E4 (b) の発光スペクトルは、10 ～ 270 K の範囲 (20 K ずつ増分) のさまざまな温度に対してプロットされています。

エミッタ E3 の 10 K (a) と 270 K (b) でのガウスフィットとローレンツフィットによる ZPL スペクトルがプロットされています。また、エミッタ E4 の 10 K (c) および 270 K (d) でのガウスおよびローレンツフィットによる ZPL スペクトルも示されています。

エミッタ E3 (a) とエミッタ E4 (b) の FWHM 線幅が温度の関数としてプロットされています。実線は、本文で説明されている理論モデルを使用したデータの当てはめです。

ZPL 発光スペクトルは 10 ～ 270 K の範囲の温度で測定され、その結果はエミッター E3 および E4 について図 3 に示されています。他のエミッターも同様の傾向を示します。中心発光エネルギーは、温度の上昇とともに赤方偏移することが見られます。 E3 の ZPL エネルギーは、10 K での 1916 meV から 270 K での 1909.4 meV にシフトします。E4 の場合、ZPL エネルギーは 10 K での 1820.2 meV から 270 K での 1813.5 meV にシフトします。S-以前に報告された ZPL 中心エネルギーの成形温度依存性 10。

ZPL のスペクトル形状を温度の関数として調べます。私たちのデータは、ZPL スペクトルが \(\sim\)50 K 未満の温度でのガウス線形から \(\sim\)125 K を超える温度でのローレンツ線形に変化することを示しています。これは、図 4 に詳細に示されています。低温 (10 K) と高温 (270 K) でのエミッタ E3 と E4 の ZPL スペクトル、および 2 つの温度でのこれらのスペクトルへのガウスおよびローレンツフィット。示されているデータは、300 \(\mu\)W のポンプ出力を使用して取得されました。 10 K では、E3 (E4) のスペクトルは、0.88 meV (0.72 meV) の全幅半値 (FWHM) 線幅を持つガウススペクトル関数によりよく適合できます。一方、270 K では、E3 (E4) のスペクトルは、FWHM 線幅 7.12 meV (6.82 meV) のローレンツスペクトル関数によりよく適合します。これらの観察は、2 つの異なるメカニズムが線幅に寄与していることを示唆しています。これら 2 つのメカニズムは独立しているという最も単純な仮定を立てる人もいるかもしれません。この仮定の下では、ZPL スペクトル形状は、ガウス関数とローレンツ関数の畳み込みであるフォークト関数 \(V(\omega ;\sigma ,\gamma )\) によってより正確に与えられます 14,22,25。

ここで、 \(G(\omega ;\sigma )\) と \(L(\omega ;\gamma )\) は、FWHM が \(f_{G} = 2\sigma \sqrt{2) に等しいガウス関数とローレンツ関数です。それぞれ \ln 2}\) と \(f_{L} = 2\gamma\) です。 Voigt 関数の FWHM \(f_{V}\) は次のように記述できます。

測定された ZPL スペクトルを Voigt 関数でフィッティングすることにより、そのガウス成分とローレンツ成分の温度に依存する FWHM を抽出できます。ガウス成分の FWHM \(f_{G}\) は温度に依存せず、E3 (E4) では約 0.88 meV (0.72 meV) であることがわかります。温度に依存しない FWHM とガウス線形を持つ発光スペクトルはスペクトル拡散の一般的な特徴であり、エミッタの電気的環境の変化などの要因の結果としてエミッタ発光エネルギーが時間とともに変化します。 \(\sim\)125 K より高い温度で支配的なローレンツ成分の原因となるメカニズムを洞察するために、ZPL の FWHM 線幅を温度の関数として調べます。このデータは、エミッタ E3 については図 5a に、エミッタ E4 については図 5b に示されています。 \(\sim\)125 K を超える温度では、ローレンツ成分が ZPL 線幅を支配していることは明らかです。 (4) より、ローレンツ成分の FWHM の温度依存性を \(T^{n}\) に比例する式で適切に当てはめることができないことがわかります。ここで、n は 3 以上の任意の整数です (n は次の値に等しい)この文書で前述したいくつかの一般的なディフェーズ機構については、図 3、5、および 7 を参照してください)。補足情報の図S1は、ローレンツ成分の線幅の温度依存性を\(T^{3}\)と仮定した場合に得られるデータとの比較が不十分です。これは、この文書で前述した一般的なディフェーズメカニズムが、GaN SPE の場合の主要なディフェーズメカニズムではない可能性があることを示しています。図5に示すGaN SPEのZPL線幅の測定値が、緩和プロセスから生じる線幅（測定された\(g^{(2)}\)関数によって推定される）よりも桁違いに大きいとすると、ディフェーズメカニズムは非常に強力です。以下に、ディフェーズの理論モデルを示し、このモデルがデータに非常によく適合することを示します。

ここで提案されるディフェーズメカニズムは図6aに示されており、これには弾性ラマンプロセスにおける光学フォノンの吸収/放出が含まれており、その結果欠陥から光学フォノンが散乱されます。言い換えれば、欠陥内の電子状態のディフェーズは、電子からの熱励起光学フォノンの弾性散乱によって発生します。音響フォノンに関する同様のメカニズムにより、固体エミッターでは \(T^{7}\) に比例するディフェーズ率が生じることが知られています 19,20。図6aに示すように、位相ずれは励起状態でのみ発生しますが、基底状態でも同様のプロセスによって発生する位相ずれは、以下に示す方法と同様の方法で処理できます。

光学フォノンと相互作用する欠陥状態のハミルトニアンは次のように仮定します。

ここで、\(c_{j}\)、\(a_{\mathbf {k}}\)、\(b_{\mathbf {k}}\) は、電子、光学フォノン、光子の破壊演算子です。それぞれ状態。 \(E_{j}\) はエミッタ電子状態のエネルギーであり、図 6 に示すように、\(j=1,2\) 状態が光子の放出に関与します。 \(\omega _{\mathbf {k}}\) は、エミッタに結合される帯域内の光学フォノンの周波数です。 \(\Omega _{\mathbf {k}}\) はフォトンモードの周波数です。 V (\(V'\)) は、フォノン (光子) モードが正規化された体積です。電子光学フォノン相互作用ハミルトニアンの結合パラメーター \(M_{j,\mathbf {k}}\) は、欠陥電子と光学フォノン間の変形ポテンシャル相互作用を記述します。結合項 \(F_{\mathbf {k}}\) は、エミッタ双極子と放射場の間の結合を表します。スペクトル拡散をモデル化するために、環境内の時間依存電荷によって引き起こされると想定される外部時間依存電場 F(t) の線形電子エネルギーに項を含めました。 F(t) の 2 次項もハミルトニアンに含めることができますが、それらを含めても、以降の議論と結論には影響しません 26。 \(\langle F(t) \rangle = 0\) および \(\langle F(t) F(t')\rangle = F_{o}^{2} e^{-\lambda |t と仮定します。 -t'|}\)、\(\lambda ^{-1}\) はフィールド相関時間であり、問題内の他の時間スケールよりもはるかに長いと想定されます。ハミルトニアンの電子フォノン相互作用項は、エミッタ励起状態を（補足情報セクションで説明したように）削除できる仮想状態に結合し、図6aに示す弾性フォノン散乱プロセスに対して次の有効なハミルトニアンを与えます。

(a) 弾性ラマンプロセスによる光学フォノンの吸収/放出を伴う位相ずれの提案されたメカニズム。 \(E_{2}\) (\(E_{1}\)) は、エミッターの励起 (基底) 状態のエネルギーを表します。 (b) ウルツ鉱 GaN のフォノンバンドは、Ruf らの研究から再現されています 27。ゾーン中心における \(E_{2}(low)\) 光学フォノンモードのエネルギーは、モデルをデータに当てはめることによって得られた値と一致します。

どこ、

電子とフォノンの相互作用が光学変形ポテンシャルによるものである場合、 \(G_{\mathbf {k},\mathbf {q}}\) が両方の \(\mathbf {k}, \mathbf {q}\) は小さい (ブリルアンゾーンの中心付近)28。 ZPL 発光スペクトル \(S(\omega )\) は、次の関係から取得できます29。

量子プロパゲータ 16,30 にキュムラント展開手法を使用すると、上記の式は次のようになります。

ここで、\(\sigma = |\alpha _{2}-\alpha _{1}|F_{o}/\hbar\)、\(2\gamma _{sp}\) は光子の自然放出率です。フォノンとの相互作用によるディフェーズ率 \(\gamma\) は次のようになります。

\(n(\omega )\) は熱ボソン占有係数、\(D(\omega )\) は光学フォノンの状態密度関数です。式の結果を書くと、 (9) では、フォノンとフォトンの相互作用から生じるエネルギー \(E_{2}\) の一定のシフトを無視しました。 \(\gamma>> \gamma _{sp}\) であり、ディフェーズはほぼ完全にフォノンとの相互作用によるものであると仮定します。積分内の積 \(D^{2}(\omega ) |G(\omega )|^{2}\) は、周波数 \(\omega _{op}\) 付近でピークに達すると想定されます。欠陥に結合した光学フォノンモードの周波数。方程式 (9) は、ZPL スペクトル形状が Voigt 関数によって与えられることを示しています。 \(\gamma\) の式は、ディフェーズ率の温度依存性が積 \(n(\omega _{op})\left[ n(\omega _{op}) + 1 \right によって決まることを示しています。 ]\)、これは、べき乗則とは非常に異なる温度依存性を与えます。

前に式で示した \(S(\omega )\) の FWHM の式を使用します。 (4) 実験的に決定されたガウス成分 \(f_{G}\) の値を使用し、式 (4) の式で与えられる \(\gamma\) の温度依存性を使用します。 (10) ローレンツ成分 \(f_{L}=2\gamma\) の場合、エミッタ E3 と E4 の両方について、10 ～ 270 K の温度範囲全体にわたって ZPL の測定された FWHM を二乗平均で当てはめることができます。 \(\hbar \omega _{op}\) が 19 meV ± 0.5 meV に等しいと仮定した場合、二乗誤差は 0.05 meV 未満です。 \(\hbar \omega _{op} = 19\) meV に対して得られたフィッティングを図 5 の実線で示します。データとモデルが見事に一致しているため、19 meV がどれかに近いのかどうかという疑問が生じます。 GaN のバルク光学フォノンエネルギーの計算。非常に注目すべきことに、GaN の最低エネルギーのラマン活性 \(E_{2}(low)\) 光学フォノンバンドは、ブリルアン点の \(\Gamma\) 点で \(\sim\)18 meV に等しいエネルギーを持っています。図 6b27 に示すように、ゾーン。前述したように、\(|G(\omega )|^{2}\) はゾーン中心付近で大きくなると予想されるため、\(\hbar \omega _{op}\) の実験値は 19 meV になります。これは合理的であり、エミッタとバルク \(E_{2}(low)\) 光学フォノン間の結合によって位相ずれが生じることと一致します。 GaN の \(E_{2}(low)\) 光学フォノンはラマン活性であることが知られており、価電子帯および伝導帯の電子状態と強く結合します 31。

図 6a のプロセスによるディフェーズ率は \(n(\omega _{op})\left[ n(\omega _{op}) + 1 \right]\) に比例するため、レートは次のようになります。 \(\hbar \omega _{op}\) も非常に小さいという事実がなければ、特に低温では無視できるほど小さくなります。窒化物、特にGaNは、ブリルアンゾーン中心に低エネルギーの光学フォノンモードを持ち、これらの光学フォノンモードはラマン活性で電子状態と結合するという点で、ワイドバンドギャップ半導体の中でも非常にユニークです。たとえエミッターが他のより高いエネルギーの光学フォノンと結合しているとしても、最大の熱占有を持つ最も低いエネルギーの光学フォノンが、図6aに示すメカニズムを介してディフェーズ率に最も大きく寄与すると予想され、これは私たちのデータとも一致します。 \(T^{3}\) の線幅温度依存性が窒化物 AlN および hBN のエミッターで観察されたことを以前に述べました9,14。非常に多くの欠陥、不純物、転位などを含む材料における固体エミッターの \(T^{3}\) 線幅温度依存性は、多くの場合、エミッターの音響フォノンによって引き起こされる変位によって引き起こされるディフェーズに起因すると考えられます。これらの欠陥、不純物、転位などに関するエミッタ１６．これは、この特定のメカニズムが普遍的に存在するとは期待されていないことを意味します。つまり、材料の欠陥密度が非常に高い必要があるか、光エミッターが特に高密度の欠陥クラスターの近くに配置されている必要があります。

GaN欠陥SPEと低エネルギーバルク光フォノンバンドとの結合は、バルクフォノンモードが欠陥近傍で著しく変化するほど結晶格子構造が欠陥によって歪められていないことを示唆しているため、興味深い。さらに、低温でのみ見える他の多くの欠陥（ダイヤモンドの \(\hbox {NV}^{-}\) 中心など）の ZPL とは対照的に、室温でもシャープで強力な ZPL が存在します。、欠陥部位における局在光学フォノンモードが存在しないか、エミッターとの結合が非常に弱い（すなわち、小さなHuang-Rhys因子）ことを示唆しています。最後に、欠陥 SPE の熱安定性は、これらの欠陥が格子間欠陥ではない可能性が高いことを示唆しています。上記の特性はすべて、SPE が置換型不純物原子または置換型不純物-空孔複合体であることと一致しています。ここで、最近、結晶内の積層欠陥や転位に局在する電子状態も、これらの SPE の候補として提案されていることに言及しておく必要があります 13。 GaN SPE の性質を決定するには、さらなる研究が必要であることは明らかです。

結論として、我々は GaN SPE を調査し、その発光スペクトルの温度依存性を研究しました。以前の報告とは対照的に、FWHM ZPL 線幅と発光中心波長の両方が温度とともに単調増加することがわかりました。 ZPL線幅の温度依存性は、光学フォノンの吸収/放出によって位相ずれが発生するという私たちの提案したモデルによって、10〜270 Kの温度範囲全体にわたって非常によく説明できます。実験的に決定された光学フォノンエネルギーは、GaN の最低光学フォノンバンド (\(E_{2}(low)\)) のゾーン中心エネルギーとよく一致します。明るく、安定し、高速な GaN SPE は、高い繰り返し率でオンデマンドで単一光子を必要とするアプリケーションで役立つ可能性があります。ただし、ZPL の線幅が広いため、区別できないフォトンを必要とするアプリケーションには課題が生じる可能性があります。私たちの研究は、これらの SPE における線幅拡大の原因となるメカニズムを確立します。

この研究で研究された SPE は、厚さ 430 \(\mu\)m のサファイア基板上に HVPE を使用して Ga 極性で成長させた \(\sim 4\) \(\upmu\)m 厚さの半絶縁性 GaN エピタキシャル層内にホストされています。サンプルは PAM-XIAMEN Co.Ltd から入手しました。特注の共焦点走査顕微鏡セットアップを使用して、SPE を光学的に励起し (532 nm ポンプレーザーを使用)、PL を収集しました。ガルボミラーを備えた 4f セットアップをスキャンに使用しました。収集されたPLは、分光計と、2つの光子計数検出器（PicoquantのPMAハイブリッド40）および相関器（PicoquantのMultiharp150）で構成されるHanbury-Brown and Twissセットアップに50:50に分割されました。すべての室温測定には 0.9 NA 対物レンズを使用しましたが、極低温測定ではサンプルをクライオスタット内に取り付け、補正カラー付きの 0.7 NA 対物レンズを使用してクライオスタット窓を通して PL を収集しました。 \(\sim\) 650 nm 波長でのセットアップのスペクトル分解能は \(\sim\) 0.18 meV でした。

現在の研究中に生成および/または分析されたデータセットは、合理的な要求に応じて責任著者から入手できます。

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この研究は、NSF MRSEC プログラム (DMR-1719875) および NSF-RAISE:TAQS (ECCS-1838976) からの資金提供を受けたコーネル材料研究センターによって支援されました。

コーネル大学電気・コンピュータ工学部、イサカ、ニューヨーク州、14853、米国

イーフェイ・ゲン、ホイリ (グレース) シン、デブディープ・ジェナ、ファルハン・ラナ

コーネル大学物理学科、イサカ、ニューヨーク州、14853、米国

羅佳崙

コーネル大学応用物理工学部、イサカ、ニューヨーク州、14853、米国

レン・ヴァン・ドゥルゼン & グレゴリー・デヴィッド・フックス

コーネル大学材料科学工学部、イサカ、ニューヨーク州、14853、米国

ホイリ (グレース) シン & デブディープジェナ

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YGが本文を執筆した。著者全員が原稿をレビューしました。

Yifei Geng への対応。

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転載と許可

Geng, Y.、Luo, J.、van Deurzen, L. 他 GaN 欠陥単一光子エミッターの光学フォノンによる位相ずれ。 Sci Rep 13、8678 (2023)。 https://doi.org/10.1038/s41598-023-35003-z

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受信日: 2023 年 1 月 25 日

受理日: 2023 年 5 月 11 日

公開日: 2023 年 5 月 29 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-35003-z

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